桑托斯2014年世界杯后接过葡萄牙主帅一职，他与国家队的合同2024年欧洲杯后到期。

桑托斯带队打了两届世界杯和两届欧洲杯，成绩分别是2016欧洲杯冠军、2018世界杯16强、2020欧洲杯16强和2022世界杯八强。

执教葡萄牙国家队前，桑托斯在波尔图、雅典AEK、葡萄牙等队有过执教。